我所實現生物質中氫鍵裁剪與重構

  近日,我所有機催化研究組(DNL0601)徐杰研究員、馬紅副研究員等在氫鍵可控重構方面的研究取得新進展,建立了氫鍵結合能測定新方法,并將其應用于預測和實現生物質羥基氫鍵的可控裁剪和重構過程。

  氫鍵的識別和裁剪,是生物質資源化利用的關鍵問題之一。木質纖維素等生物質資源結構中富含羥基,存在大量分子內和分子間氫鍵,使生物質體系的溶解和轉化難度增大。有目的地破壞生物質體系中原有的氫鍵,尋求能夠識別并裁剪“氫鍵”的分子剪刀,使得氫鍵結構發生可控性重構或轉變,是生物質資源高效催化轉化為生物基能源和生物基材料的瓶頸。

  

  該研究團隊開展了生物質羥基化合物氫鍵識別、裁剪及氫鍵能量測定新方法研究。在前期研究中,研究團隊發現生物質羥基化合物的羥基氫核磁位移的自然對數與溫度倒數存在線性關系(Chem. Commun., 2015, 51, 1077-1080),提出了利用核磁技術測定羥基化合物自身氫鍵結合能的新方法(J. Phys. Chem. A, 2018, 122, 843-848)。在此基礎上,本工作通過大量的理論推證和實驗數據,建立起不同質子接受體和羥基化合物之間形成新的氫鍵結合能的測定方法;根據新氫鍵與羥基自身氫鍵結合能的差值,可以預判質子接受體是否可以成為“分子剪刀”,是否具有能力裁剪羥基自身氫鍵并重構形成新的氫鍵。依據該方法,研究團隊發現了一種包含質子接受體的氫鍵重構低共熔(DES)體系,成功將α-纖維素粉末轉變為透明的水凝膠和平整的纖維素膜材料,改變了α-纖維素粉末原有的晶體結構及形態。這項研究為預測和實現氫鍵的可控裁剪和重構提供了一種新的方法。

  相關成果發表在《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc.)上,并已申請中國發明專利。以上研究工作得到國家自然科學基金項目和中科院戰略性先導科技專項A類“變革性潔凈能源關鍵技術及示范”項目等資助。(文/圖 羅楊、馬紅)

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